Вдова и ближайшая помощница писателя Александра Исаевича Солженицына. Президент созданного в 1974 году в Цюрихе «Русского общественного фонда помощи преследуемым и их семьям» (РОФ), более известного как Фонд Солженицына (в 1992 году фонд перенес свою деятельность в Москву).
Редактор-составитель выходящего с 2007 года 30-томного собрания сочинений Солженицына.
Член Попечительского совета по возрождению Соловецкой обители, Попечительского совета фонда поддержки социальных инноваций «Вольное дело», Совета Фонда «Увековечения памяти жертв политических репрессий».
Родилась 22 июля 1939 года в Москве в семье Дмитрия Ивановича Великородного (1904, деревня Малая Джалга – 1941, родом из ставропольских крестьян; окончил литературное отделение аспирантуры Института красной профессуры в Москве, пропал без вести под Смоленском в декабре 1941 года) и Екатерины Фердинандовны Светловой (родилась в Москве в 1919 году, умерла в 2008 году, училась в Московском авиационном институте); арестованный за полтора года до рождения Натальи дед последней – Фердинанд Светлов – ранее был членомпартии социалистов-революционеров (эсеров), затем сотрудником газеты «Известия», погиб в ГУЛаге. Отчим (с 1949 года) – статистик и экономист Давид Жак (1903–1973), автор ряда печатных трудов (в том числе монографий) по статистическому учету.
В 1962 году окончила механико-математический факультет МГУ, после окончания аспирантуры осталась работать на этом факультете в лаборатории математической статистики под руководством Андрея Колмогорова.
С Александром Солженицыным познакомилась в августе 1968 года. С тех пор являлась секретарем, помощником Солженицына, редактором его произведений, составителем собраний сочинений и матерью его детей. В 1973 году они официально оформили брак.
Наталья Солженицына с четырьмя сыновьями и матерью выехала изСССР вслед завысланным на Запад Солженицыным. Указом Президиума Верховного Совета СССР от 19 октября 1976 года была лишена гражданства СССР.
Гражданство было восстановлено указом президента СССР «Об отмене Указов Президиума Верховного Совета СССР о лишении гражданства СССР некоторых лиц, проживающих вне пределов СССР» 15 августа 1990 года.
В 1994 году вместе с мужем вернулась в Россию.
28 июля 2009 года состоялась встреча Владимира Путина с Солженицыной в рабочем кабинете премьер-министра. Темой встречи было изучение наследия Александра Солженицына в школах России.
Выступала в поддержку присоединения Крыма к Россиии за диалог с действующей властью во избежание «новой гибельной конфронтации» аналогично событиям 1917 года.
Указом президента России от 20 ноября 2018 года президент Русского благотворительного фонда Александра Солженицина Наталия Солженицына включена в новый состав Совета при президенте по культуре и искусству.
Семья, дети
Сын от первого брака с Андреем Тюриным: Дмитрий (1962–1994).
Внучка Татьяна – дочь Дмитрия Тюрина.
Сыновья от второго брака с Александром Солженицыным: Ермолай (р. 1970), Игнат (р. 1972), Степан (р. 1973).
Награды
Орден «За заслуги перед Отечеством» IV степени (2015).
Премия «Клио» за сохранение и популяризацию творчества Александра Солженицына (2018).